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報告書

JRR-2, JRR-3及びホットラボから発生した放射性廃棄物に対する放射化学分析

飛田 実*; 原賀 智子; 佐々木 誉幸*; 関 晃太郎*; 大森 弘幸*; 河内山 真美; 下村 祐介; 石森 健一郎; 亀尾 裕

JAEA-Data/Code 2019-016, 72 Pages, 2020/02

JAEA-Data-Code-2019-016.pdf:2.67MB

日本原子力研究開発機構の研究施設等から発生する研究施設等廃棄物は、放射能レベルに応じて将来的に浅地中埋設処分される予定であり、埋設処分を開始するまでに、廃棄体の放射能濃度を評価する方法を構築する必要がある。そこで、原子力科学研究所バックエンド技術部では、研究施設等廃棄物に対する放射能濃度評価方法の検討に資するため、原子力科学研究所内で保管されているJRR-2、JRR-3及びホットラボから発生した放射性廃棄物から分析試料を採取し、放射化学分析を実施した。本報告書は、平成28年度から平成30年度に取得した25核種($$^{3}$$H, $$^{14}$$C, $$^{36}$$Cl, $$^{60}$$Co, $$^{63}$$Ni, $$^{90}$$Sr, $$^{94}$$Nb, $$^{93}$$Mo, $$^{99}$$Tc, $$^{108m}$$Ag, $$^{126}$$Sn, $$^{129}$$I, $$^{137}$$Cs, $$^{152}$$Eu, $$^{154}$$Eu, $$^{233}$$U, $$^{234}$$U, $$^{238}$$U, $$^{238}$$Pu, $$^{239}$$Pu, $$^{240}$$Pu, $$^{241}$$Pu, $$^{241}$$Am, $$^{243}$$Am, $$^{244}$$Cm)の放射能濃度データについて整理し、放射能濃度評価法検討のための基礎資料としてまとめたものである。

論文

福島第一原子力発電所において採取した瓦礫試料の放射化学分析

佐藤 義行; 田中 究; 上野 隆; 石森 健一郎; 亀尾 裕

保健物理, 51(4), p.209 - 217, 2016/12

福島第一原子力発電所で発生した廃棄物の処理処分方策を検討するためには、事故廃棄物の核種組成を把握する必要がある。そのためには、測定が容易な$$gamma$$線放出核種のみならず、$$alpha$$線や$$beta$$線放出核種に対する放射化学分析データが必要である。そこで本研究では、1, 2及び3号機原子炉建屋内から発生した瓦礫の放射化学分析を行い、$$^{3}$$H, $$^{14}$$C, $$^{60}$$Co, $$^{90}$$Sr, $$^{99}$$Tc, $$^{137}$$Cs, $$^{154}$$Eu, $$^{238, 239+240}$$Pu, $$^{241}$$Am、及び$$^{244}$$Cmの放射能濃度データを取得した。このうち、$$^{3}$$H, $$^{14}$$C, $$^{60}$$Co、及び$$^{90}$$Srについては、それぞれ$$^{137}$$Cs濃度との比例関係の傾向が見られた。瓦礫の核種組成については、1, 2及び3号機で異なることが示唆されたが、これは事故進展の違いを反映しているものと推測される。

論文

Chemical analysis of transuranium nuclides in the uranium solution of the JCO criticality accident

篠原 伸夫; 河野 信昭; 須山 賢也; 伊奈川 潤; 中原 嘉則; 黒沢 節身; 渡部 和男; 臼田 重和; 大島 真澄; 勝田 博司; et al.

Radiochimica Acta, 89(3), p.135 - 138, 2001/05

 被引用回数:2 パーセンタイル:19.66(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

東海村で起きたJCO臨界事故のウラン溶液を放射化学分析して、$$^{238}$$Uの中性子捕獲反応で生成した$$^{239}$$Np及び$$^{239}$$Puを正確に定量した。測定した原子数比$$^{239}$$Np/$$^{239}$$Puは、臨界事故中の中性子捕獲反応履歴に依存することを見いだし、燃焼計算コードを用いた計算結果と比較した。その結果、事故の初期段階(25分間)の中性子捕獲反応数は全反応数に対して24$$pm$$6%であることが明らかになった。

論文

ZnS(Ag)粉末シンチレータを用いた環境試料中の$$^{2}$$$$^{2}$$$$^{6}$$Raの分析

虻川 成司*; 野口 正安

Radioisotopes, 34, p.632 - 635, 1985/00

ZnS(Ag)粉末シンチレータと$$^{2}$$$$^{2}$$$$^{6}$$Raを共沈した硫酸バリウムを均一に混合し、光電子増倍管で測定する方法を用いて、環境試料中の極微量の$$^{2}$$$$^{2}$$$$^{6}$$Raを分析した。測定法の検討ならびに改良を行い、検出感度の向上と測定精度および再現性の向上をはかった。測定の例として、NBS標準土壌、茶、塵埃、タバコおよび煙について分析し、他の方法と比較して良い結果が得られた。

論文

放射化学分析法

本島 健次; 石渡 名澄

超微量成分分析, 3, p.207 - 232, 1970/00

本章においては,水中超微量成分の分析法の1つとしての放射化学分析法を対象に,その分析操作を記述する.すなわち,放射能の利用により水中に存在する放射性同位体の超微量を分析する方法の具体的な例として,河川水,原子炉冷却水および放射性物質処理施設廃水などの中の放射性核種の定量法を詳細に記述する.

論文

再放射化分析法によるマグネシウム、水銀の定量

亀本 雄一郎; 山岸 滋

日本化學雜誌, 86(1), p.74 - 77, 1965/00

再放射化分析法をマグネシウム、水銀の定量に適用した。マグネシウムの定量にはつぎのような操作を行なった。試料を6分間中性子照射し、化学分離を行なって$$^{2}$$$$^{7}$$Mgを放射化学的に純にとりだし、照射終了7分後に$$gamma$$線スペクトルを200秒間計測する。測定後$$^{2}$$$$^{7}$$Mgの壊変しつくすのを待ち、3分間再度中性子照射し、1分間冷却、第2回の測定を2分間行なった。この第1回、第2回の$$^{2}$$$$^{7}$$Mgの光電ピークの高さから収率を補正した定量値を計算した。水銀の定量もほぼ同様な操作で行なった。このときの条件としては、第1回照射4分間、化学分離4分間、第1回測定2分間、第2回照射20分間、冷却4日間、第2回測定100秒間であり、第1回測定の$$^{2}$$$$^{0}$$$$^{5}$$Hgの0.203MeVの光電ピーク、第2回測定の$$^{1}$$$$^{9}$$$$^{7}$$MeVの光電ピークの高さから収率を補正した定量値を計算した。

口頭

福島第一原子力発電所構内で採取した立木に対する放射化学分析

田中 究; 上野 隆; 安田 麻里; 島田 亜佐子; 星 亜紀子; 亀尾 裕

no journal, , 

福島第一原子力発電所の事故では、発電所構内において、放射性核種が付着した瓦礫・伐採木等などが大量に発生した。これらを処理・処分方策を検討するためには、その中に含まれる放射性核種の種類と放射能濃度を詳細に把握することが必要となる。原子力機構では、発電所構内において瓦礫等の採取を行うとともに、原子力科学研究所の分析施設に輸送し、詳細な放射化学分析を実施している。これまでに分析を行った伐採木は、発生場所が特定できなかったため、発電所構内における放射能分布に関する情報が得られていなかった。そこで本報告では、位置情報が明確な立木を採取するとともに放射化学分析を行い、発電所構内の立木に対する放射能分布を調べた。

口頭

福島第一原子力発電所の事故に伴う水処理二次廃棄物の性状調査,2; 多核種除去設備スラリーの放射化学分析

比内 浩; 篠田 芳晴; 黒沢 明; 池田 昭*; 小畑 政道*; 柴田 淳広; 野村 和則

no journal, , 

福島第一原子力発電所において、放射性汚染水中の放射性核種の除去を目的として多核種除去設備が運転されている。発生する廃棄物については、処理処分方法を検討するため、その中に含まれる放射性核種の種類と放射能濃度を詳細に把握することが必要となる。前処理設備から発生するスラリーについて、放射化学分析により性状を調べた。その結果、$$^{90}$$Srでは鉄共沈スラリーで1.2$$times$$10$$^{6}$$Bq/ml、炭酸塩沈殿スラリーで1.4$$times$$10$$^{7}$$Bq/mlの濃度を検出した。

口頭

Pretreatment technique of environmental sample for radioactivity analysis using supercritical water reaction

永岡 美佳; 藤田 博喜; 相田 卓*; Smith, R.*

no journal, , 

環境試料中の放射能濃度を測定するには、試料中の有機物分解や目的核種の抽出といった化学分離を行う。しかしながら、従来の化学処理は、化学薬品を使用するため、分析者、分析フードや環境に影響を及ぼす。一方、超臨界水反応は健康や環境へ悪影響をおよぼすことなく有機物が分解できる。そこで超臨界水反応を環境試料中の放射能濃度分析への適用を検討する。本研究では、環境試料における有機物やSr濃度について、超臨界水反応の前後で比較を行った。有機物は、高い温度、長い反応時間でより分解された、しかし、Srは反応後溶液中に抽出されなかった。

口頭

研究施設等廃棄物の廃棄体確認方法の開発,2; 金属試料に対する放射化学分析スキームの構築

下村 祐介; 河内山 真美; 原賀 智子; 石森 健一郎; 亀尾 裕

no journal, , 

放射性廃棄物の処分に向けて、研究施設等廃棄物に対する放射能濃度評価方法を構築するために、廃棄物試料の放射能データの取得を進めている。研究施設のうち試験研究用原子炉では、炭素鋼やステンレス鋼とともに、アルミニウム(Al)が構造材に使用されているため、これら種々の金属廃棄物に適用できる分析スキームを構築する必要がある。そこで本報告では、これまでに炭素鋼やステンレス鋼を対象に構築した分析スキームを基に、新たにAlにも適用可能な分析スキームを構築した。構築したスキームを用いて、試験研究用原子炉(JRR-2及びJRR-3)から発生した金属廃棄物(炭素鋼, ステンレス鋼, Al合計10試料)の放射能データの取得を行い、回収率や操作性等から、本スキームの有効性を確認することができた。

口頭

福島第一原子力発電所の事故に伴う水処理二次廃棄物の性状調査,7; 除染装置スラッジの放射化学分析

比内 浩; 佐藤 大輔; 明道 栄人; 駒 義和; 柴田 淳広; 野村 和則

no journal, , 

福島第一原子力発電所において、除染装置スラッジが保管されている。除染装置スラッジの処理処分方法を検討するため、その中に含まれる放射性核種の種類と放射能濃度を詳細に把握することが必要となる。今回、除染装置スラッジの実試料を採取し、前処理方法を検討・確立した上で、放射化学分析を行い、処理処分方法の検討する上で重要なデータを取得できた。

口頭

福島第一原子力発電所で採取された事故廃棄物中のSn-126分析法の開発

青野 竜士; 佐藤 義行; 石森 健一郎; 亀尾 裕

no journal, , 

東京電力福島第一原子力発電所事故により発生した廃棄物(以下、「事故廃棄物」という)の処理処分を行うためには、瓦礫や汚染水などに含まれる放射性核種の種類や濃度を明らかにする必要がある。このため、事故廃棄物の放射能分析を進めるとともに、確認が必要な放射性核種のうち分析手法が確立されていない難測定核種について分析法の開発を行った。本検討では難測定核種であるSn-126の分析法の開発を目的とし、陰イオン交換によりCs-137やSr-90のような妨害核種とSnを分離した後、低エネルギー光子検出器(Ge-LEPS)を用いてSn-126を定量する条件を調査した。また、開発した分析法の適用性確認のため、原子炉建屋内で採取された瓦礫や汚染水中のSn-126の分析を行った。適用性確認の結果、妨害核種とSn-126を効率よく分離することができ、目標とした検出限界値を達成できることがわかった。これにより、事故廃棄物において初めてSn-126を検出し、事故時におけるSnの拡散挙動の解明に繋がる手掛かりを得ることができた。

口頭

福島第一原子力発電所において採取された放射性試料の分析,3; 硝酸溶液系におけるSe-79分析法の開発

本山 李沙; 比内 浩; 市毛 良明; 駒 義和; 柴田 淳広

no journal, , 

原子力機構高レベル放射性物質研究施設(CPF)では、福島第一原子力発電所にて発生した廃棄物の処理・処分方法の検討に資するため、汚染水や水処理二次廃棄物の放射化学分析を行っている。$$alpha$$及び$$gamma$$スペクトル測定対象核種に加え、$$beta$$線放出核種の分析にも対応するため、$$beta$$核種分析法の検討を行った。CPFの設備の特性上、ステンレスを腐食させるハロゲン系試薬の使用は避け、硝酸溶液系における分析法の開発を行い、複数の処理を組み合わせたSe-79分析法を確立した。当該手法の福島汚染水試料への適用を開始した。

口頭

ICP-MS/MSによる放射性がれき中$$^{126}$$Snの高感度分析手法の検討

太田 祐貴; Do, V. K.; 古瀬 貴広; 佐野 友一; 岩橋 弘之; 本間 駿太; 一條 祐里奈; 黒澤 きよ子*; 遠藤 翼*; 元木 良明*; et al.

no journal, , 

$$^{126}$$Sn(半減期: 約21万年)は、$$beta$$線放出核種であり長半減期であることから、放射能測定による低い濃度レベルでの定量では煩雑な前処理と長時間の測定を要する。近年開発されたトリプル四重極誘導結合プラズマ質量分析装置(以下、ICP-MS/MS)は、同重体や多原子イオンの影響を効果的に除去でき、簡易な前処理と短時間測定で高感度の分析が可能である。本研究では、ICP-MS/MSによる$$^{126}$$Sn測定条件の最適化を行い、妨害核種の$$^{126}$$Te等によるスペクトル干渉の影響を評価することで、福島第一原子力発電所から発生する放射性がれきを対象とした$$^{126}$$Sn分析に対するICP-MS/MSの適用性を検討した。

口頭

福島第一原子力発電所において採取された放射性試料の分析,1; 沈殿処理廃棄物の放射化学分析

比内 浩; 大木 恵一; 駒 義和; 柴田 淳広

no journal, , 

福島第一原子力発電所で放射性汚染水の処理により水処理二次廃棄物が発生し、保管されている。これらの二次廃棄物はリスク低減のためにより安定な状態に向けて処置が望まれており、処理方法を検討する上で、性状把握が必要である。原子力機構/国際廃炉研究開発機構では、スラリーやスラッジといった沈殿処理二次廃棄物の試料を受入れ、放射化学分析を行い、性状把握に資する分析結果を提供してきた。

口頭

福島第一原子力発電所において採取された放射性試料の分析,2; 多核種除去設備の使用済み活性炭吸着材の放射化学分析

二田 郁子; 比内 浩; 市毛 良明; 駒 義和; 柴田 淳広

no journal, , 

多核種除去設備(ALPS)は前処理設備と様々な性能の吸着材が充填された吸着塔から構成される。設備の稼働に伴い、前処理設備からはスラリーが、吸着塔からは使用済み吸着材が、水処理二次廃棄物として発生する。大量の汚染水を処理した吸着材は、放射性核種の蓄積や汚染水処理工程上流からの物質の混入が想定され、適切な処理・処分法の検討には使用済み吸着材の性状を把握する必要がある。原子力機構では、分析サンプルとして採取された各種吸着材を受け入れ、放射化学分析を実施している。本件では、使用済み活性炭吸着材の分析方法と結果を報告する。

口頭

福島第一原子力発電所において採取された放射性試料の分析,4; 硝酸溶液系におけるNi-63分析法の開発

本山 李沙; 比内 浩; 駒 義和; 柴田 淳広

no journal, , 

原子力機構高レベル放射性物質研究施設(CPF)では、福島第一原子力発電所にて発生した廃棄物の処理・処分に向けた性状把握のため、汚染水や水処理二次廃棄物を受け入れ、放射化学分析を行っている。CPFの設備の特性上、ステンレスを腐食させるハロゲン系試薬の使用は避ける必要があり、既存の分析法で塩酸が用いられているNi-63について分析法の検討を行った。Ni-resinで粗分離した後、Cs, Sr, TRU核種等を複数工程で除去し、再度Ni-resinでNiを精製することにより、従来法と同程度の検出下限値を有する硝酸溶液系における分析法を確立した。当該手法の福島汚染水試料等への適用を開始した。

口頭

「1F廃炉に係るFP挙動」研究専門委員会活動報告,3; 廃棄物の汚染状態から見るFPの挙動

駒 義和

no journal, , 

東京電力福島第一原子力発電所において発生する放射性廃棄物を適切に管理する上で廃棄物の性状に関する情報が重要であり、処分方策を検討するために、長半減期の核種を含む核分裂生成物(FP)の分析データが蓄積されてきている。FPの挙動は、廃棄物が含有する放射能の推定や決定に対して有用であり、着目して検討を進めている。廃棄物の放射化学分析では汚染の結果を調べるので、結果からその過程を導いていく、いわゆるバックワードからのアプローチを行うこととなる。これまでに得られたデータを引用して、FPの挙動を示唆する知見を概説する。

口頭

液体シンチレーションカウンタを用いるHClフリーな$$^{113m}$$Cd分析法の検討

伊藤 千尋; 田中 康之; 黒澤 きよ子*; 元木 良明*; Do, V. K.; 古瀬 貴広

no journal, , 

複数の放射性核種が共存する水溶液試料を対象としたHClフリーな$$^{113m}$$Cdの分析手法を検討した。$$^{113m}$$Cdは$$gamma$$線放出核種だが、放出率が極めて小さいため、$$gamma$$線計測には非常に時間がかかる。そこで、放出率の大きい$$beta$$線を液体シンチレーションカウンタで計測する手法を検討した。$$^{113m}$$Cdの$$beta$$線計測では、$$^{60}$$Coや$$^{55}$$Fe等の化学的性質が類似した妨害核種との分離が必要となることに加え、設備の腐食防止の観点から塩酸を使用しない分析手法が求められる。本研究では、キレートディスクによる粗分離後、陽イオン交換樹脂にCdを吸着させ、Cdと親和性が高いチオ硫酸ナトリウムでCdのみを溶離する手法により、塩酸を使用せずにCdを試料マトリクスから分離・精製する手法を検討した。

口頭

ICP-MSを用いた$$^{236}$$U測定方法の検討

田中 康之; Do, V. K.; 元木 良明*; 太田 祐貴; 岩橋 弘之; 黒澤 きよ子*; 古瀬 貴広

no journal, , 

ICP-MS/MSとしてAgilent8900トリプル四重極ICP-MSを用いた$$^{236}$$Uの測定方法について検討した。本装置は、測定可能な最大質量電荷比が275であることから、リアクションガスに酸素を用いたマスシフト法を適用することで、$$^{236}$$U$$^{16}$$O$$^{16}$$Oの測定が可能になる。これにより従来の手法と比較して$$^{235}$$Uのスペクトル干渉の低減による$$^{236}$$Uの高感度測定が可能になると考えられる。そこで、本研究ではICP-MS/MSによる質量電荷比268での$$^{236}$$Uの最適な測定条件を検討した内容を報告する。

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